Druhé album skupiny „What Will the Neighbors Say?“ vyšlo v roce 2004 a bylo také certifikováno platinovým BPI. Album zplodilo dva singly číslo jedna, „The Show“ a „I'll Stand by You“. Třetí album Girls Aloud, „Chemistry“, bylo vydáno v roce 2005 a bylo dosud nejprodávanějším albem skupiny, dosáhlo čísla jedna ve Velké Británii a získalo dvojitou platinu od BPI. Album obsahovalo hitové singly „Something Kinda Ooooh“, „See the Day“ a „Biology“.
Čtvrté album Girls Aloud, „Tangled Up“, vyšlo v roce 2007 a dosáhlo na první místo ve Spojeném království. Album obsahovalo hitové singly „Call the Shots“, „Sexy! Ne, Ne, Ne...“ a „Can't Speak French“. Páté a poslední album Girls Aloud, „Out of Control“, vyšlo v roce 2008 a dosáhlo na první místo ve Spojeném království. Album obsahovalo hitové singly „The Promise“, „The Loving Kind“ a „Untouchable“.
Girls Aloud získal během své kariéry řadu ocenění, včetně pěti Brit Awards, dvou MTV Europe Music Awards a dvou World Music Awards. Skupina prodala přes 10 milionů desek po celém světě a měla 20 nejlepších singlů ve Velké Británii. Girls Aloud se rozpadli v roce 2013, ale v roce 2017 se znovu sešli na jednorázovém koncertu.