Nejznámější je pro něj deník, který si vedl v letech 1660 až 1669 a který je nyní považován za jeden z nejdůležitějších primárních zdrojů sociálních dějin Anglie 17. století.
Pepys se narodil do skromného společenského postavení, ale vystudoval klasiku na Magdalene College v Cambridge a těšil se záštitě důležitých příbuzných a svým schopnostem pozvednout se ve státní službě.
Stal se členem parlamentu za Castle Rising a Tanger, pokladníkem pro Tanger, úředníkem pro akty rady námořnictva, tajemníkem admirality, prezidentem Royal Society a mistrem Trinity House.
Jeho slavný deník poskytuje množství informací o kultuře a společnosti jeho doby, včetně výpovědí očitých svědků některých významných událostí té doby, včetně Velkého požáru Londýna.
Pepysova kariéra také odráží jeho spojení s restaurátorským soudem a politické bitvy, které se v tomto období odehrály.
Po roce 1669 si nemohl vést svůj deník kvůli selhávajícímu zraku.
Také čelil veřejné kritice a v roce 1679 byl odvolán z úřadu na základě falešného obvinění z toho, že je katolickým sympatizantem.
Později byl zproštěn viny a znovu sloužil jako ministr admirality v letech 1684 až 1689, kdy pomáhal zajistit námořnictvo pro Viléma Oranžského během Slavné revoluce.
Pepys zemřel v roce 1703 a svou knihovnu a rukopisy zanechal na Magdalene College v Cambridge, kde zůstávají dodnes.
Jeho deník byl přepsán, upraven a publikován v mnoha vydáních a je nadále studován a obdivován pro svou historickou a literární hodnotu.