Narodil se jako Francis Stephen Castelluccio 3. května 1934 v Newarku, New Jersey. Valli začal svou hudební kariéru na počátku 50. let 20. století založením skupiny s názvem The Variatones. V roce 1960 se připojil k The Four Seasons a skupina se rychle stala jedním z nejpopulárnějších počinů desetiletí. S Valli jako hlavní zpěvačkou vydali Four Seasons řadu úspěšných singlů, včetně "Sherry", "Big Girls Don't Cry", "Walk Like a Man" a "December, 1963 (Oh, What a Night). "
Popularita skupiny poklesla na konci 60. let, ale Valli pokračoval ve vystupování a nahrávání jako sólový umělec. Vydal několik alb a singlů a také se objevil v řadě filmů a televizních pořadů. V posledních letech je Valli na turné s novou verzí The Four Seasons.